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    十一选五前三值走势图:福建物构所“煤制碳酸二甲酯”高性能催化剂研究取得进展

    文章来源: 中化新网       发布时间:2019-03-22

    湖北十一选5开奖结果 www.tt1e.net 3月22日,记者了解到,中国科学院福建物构所结构化学国家重点实验室的研究人员在煤制碳酸二甲酯催化剂研究方面取得新进展,成功开发出原子级分散Pd催化剂,具有出色的催化性能。该项研究将加快煤制碳酸二甲酯催化技术的工业化进程。

    福建物构所“煤制碳酸二甲酯”高性能催化剂研究取得进展

    原子级分散Pd催化剂表现出很好的催化性能:CO转化率超过80%,碳酸二甲酯选择性接近100%,连续运行100小时性能无衰减。


    研究人员在实验结果的基础上通过理论计算揭示了产物选择性调控的催化功能基元:原子级分散的单Pd活性中心有利于生成碳酸二甲酯,而双Pd活性中心则有利于生成另一种产物草酸二甲酯。他们进而通过理论计算优化、理性设计和可控合成得到了分子筛稳定的原子级分散Pd催化剂,催化剂与理论设计催化剂模型结构一致。

    福建物构所“煤制碳酸二甲酯”高性能催化剂研究取得进展

    碳酸二甲酯被誉为绿色化学品,其需求量随着动力电池和聚碳酸酯产业的快速发展而高速增长。目前工业主流的酯交换生产技术存在产品成本高、原料环氧丙烷生产过程污染严重等问题。


    中国科学院福建物质结构研究所历经30多年基础研究和应用研究,开发了煤制乙二醇技术。在煤制乙二醇技术的基础上,该所研究人员通过技术拓展,发展了煤制碳酸二甲酯催化技术。与酯交换法相比,煤制碳酸二甲酯的原料仅为甲醇、CO、O2,产品成本低,具有很强的竞争优势。但是,由于催化剂存在活性、选择性和稳定性等综合性能偏低的情况,煤制碳酸二甲酯催化技术一直未能实现工业化。


    据了解,以高性能和高稳定性直接选择性催化转化co-c2+氧化物是具有挑战性的?;趐d(ii)的催化剂常被用于该途径中,以选择性地生成dmc。然而,pd(ii)在co存在下容易还原为pd(0),从而导致草酸二甲酯(dmo)的副产物。因此很难实现一种高性能和高稳定性的催化系统。通过密度泛函理论的计算,我们揭示了pd(二)中心的单核孤立性质对于选择dmc是至关重要的,而pd(0)中心的聚集则导致dmo的选择性生成。在此基础上,采用超声波辅助氨水蒸发的方法,在y型硅铝沸石上以单核分离的pd(ii)为中心,实验制备了异质催化剂。对催化剂结构、反应中间体和动力学进行了表征,进一步验证了其计算机理。目前的工作提供了一个高性能催化系统,通过合理的设计和控制合成,有选择地生产高稳定性的dmc,并为该工艺路线的未来工业化提供了如何合成高性能的、寿命长的催化剂的思路。

    福建物构所“煤制碳酸二甲酯”高性能催化剂研究取得进展

    在国家重点研发计划、国家基金重大研究计划、中科院先导A、中科院青年创新促进会等的资助下,福建物构所结构化学国家重点实验室郭国聪课题组研究员徐忠宁和庄巍课题组副研究员陈浙宁密切合作,在实验结果的基础上通过理论计算揭示了产物选择性调控的催化功能基元:原子级分散的单Pd活性中心有利于通过Eley-Rideal机理生成碳酸二甲酯,而双Pd活性中心则有利于通过Langmuir-Hinshelwood机理生成另一种产物草酸二甲酯;进而通过理论计算优化、理性设计和可控合成了分子筛稳定的原子级分散Pd催化剂;通过球差校正电镜和同步辐射等表征手段,确认催化剂中原子级分散的单Pd活性中心是以PdO4的配位结构存在,与理论设计催化剂模型结构一致。该催化剂表现出很好的催化性能:CO转化率超过80%,碳酸二甲酯选择性接近100%,连续运行100小时性能无衰减。该研究结果将加快煤制碳酸二甲酯催化技术的工业化进程。相关基础研究结果在线发表于ACS Catalysis (DOI:10.1021/acscatal.9b00286)。


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